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同步辐射技术与金属同位素交叉研究取得重要进展

发布时间:2018-07-20 浏览次数:10

发生在矿物-溶液界面上的吸附作用是表生地球环境最普遍的地球化学反应。它指的是(金属)元素会游离于水溶液环境而趋向在矿物表面富集,已成为环境修复与污染控制的重要地球化学理论基础。近年来,随着金属稳定同位素(如FeCuZnNiCrCd)在环境污染物源解析等领域的成功应用,大量研究发现金属稳定同位素在矿物-溶液界面吸附过程中会发生显著的同位素分馏效应,然而受限于界面微观结构表征的困难,迄今为止对于金属稳定同位素在矿物-溶液界面上吸附分馏现象缺乏深刻的机理认识。

鉴于此,南京大学地球科学与工程学院李伟教授和李伟强教授合作,结合各自在同步辐射技术与同位素地球化学上的专长,开展了Zn同位素在氧化铝-溶液界面吸附过程中的同位素分馏机制研究。研究团队在南京大学建立了高精度Zn同位素分析方法(长期外部误差为0.04‰),分析能力达到了国际一流水平。研究结果表明,不同吸附密度条件下,Zn同位素的吸附分馏程度差异较大。低吸附密度(Г≤0.75μmol/m2)条件下,重的Zn同位素优先被氧化铝表面吸附,Δ66Znsorbed-aqueous=0.47±0.03‰;高吸附密度(Г≥1.59μmol/m2)条件下,吸附相和残余溶液相几乎不发生Zn同位素的分馏(Δ66Znsorbed-aqueous=0.02±0.07‰)。为了从分子水平揭示上述Zn同位素吸附分馏差异的机制,研究团队依托国家大科学装置开展了基于同步辐射的扩展X射线吸收精细结构光谱技术(EXAFS)研究,从分子水平解析了Zn在不同地球化学条件下的吸附结构(配位构型与化学键长)。EXAFS是一种原子团

结构化学分析技术,能够精确探测吸附态Zn原子周围的化学结构:元素种类、配位数、原子间距等。EXAFS结果表明该研究中不同物相的Zn-O键长依次是:低Г1.96±0.03 Å)>高Г2.06±0.02 Å=溶液态Zn2.06±0.01Å)。

该研究成功地将EXAFS技术应用于Zn同位素吸附分馏体系,为金属稳定同位素的低温分馏机制研究提供了新的有力的表征技术;也从实验角度成功验证了经典稳定同位素分馏理论假说,即认为同位素分馏达到平衡时,重的同位素优先富集在键强更大的物相;并推动了键长-同位素分馏的关系的定量化认识。该成果在线发表在美国化学会期刊《Environmental Science &Technology》,论文第一作者为博士生苟文贤,李伟教授和李伟强教授为共同通讯作者,李伟教授设计并指导了Zn的吸附实验和EXAFS谱学表征以及数据解译,李伟强教授指导了高精度Zn同位素分析方法的开发和实验样品的同位素测量。(原文链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.est.8b01414)。本研究工作受到中组部青年千人计划、国家基金委优秀青年基金和江苏省杰出青年基金共同资助。本研究的同位素实验在表生地球化学教育部重点实验室的MC-ICP-MS上完成,EXAFS数据在中国科学院的北京同步辐射光源和上海同步辐射光源上采集。